Efficacité de production d'ozone par décharge électrique pulsée sur barrière isolante dans l'air à pression atmosphérique

21/10/2017
Publication REE REE 2005-2
OAI : oai:www.see.asso.fr:1301:2005-2:20566
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Efficacité de production d'ozone par décharge électrique pulsée sur barrière isolante dans l'air à pression atmosphérique

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Repères 1 L'ÉLECTROTECHNIQUE DU FUTUR (2ÈmE PARTIE) Efficacité de production d'ozone par décharge électrique pulsée m sur barrière isolante dans l'air 1% m Ir m à pression atmosphérique Mots clés Décharge surbarrière diélectrique, Décharge desurface, Plasma froid, Hautetensionpulsée, Pression atmosphérique, Ozone Par Emmanuel ODIC', Marielle DHAINAUTI, Alice GOLDMAN 1, Max GOLDMAN 2,Charif KARIMI' 'Service électrotechnique et électronique industrielle, Supélec 'Laboratoire de physique des gaz et des plasmas (université Paris-sudl CNRS), équipe décharges électriques et environnement, Supélec 1. Introduction - contexte Le terme de plasma désigne un milieu gazeux ionisé dont les dimensions sont telles qu'il apparaît électriquement neutre. D'un point de vue académique, la différenciation des plasmas peut être effectuée suivant deux critères, de densité électronique n,, et d'énergie des électrons kTe permettant de décrire les états physiques de milieux aux propriétés aussi différentes qu'un réacteur thermonu- cléaire (ne " 10,2 cm,, kTe IO à 10'eV), l'ionosphère (ne " 10 cm ", kTe 10-'eV), ou un arc électrique (ne IO' cm-', kTe 10-'à 1 eV). Dans le cadre d'applications industrielles, on dis- tingue plutôt les plasmas suivant leurs propriétés thermo- dynamiques (température du gaz T). L'énergie électrique injectée dans le gaz est convertie en énergie électrique (dérive et collection d'ions aux électrodes et parois), thermique (échauffement local du gaz) et chimique (production d'espèces réactives primaires par phénomènes d'ionisation, dissociation, excitation, attachement élec- tronique, recombinaison, photo-émission). On peut ainsi en première approximation caractériser les plasmas ther- miques, dont les torches à plasma et les arcs électriques sont des exemples, par leur température Ta supérieure à 5 000 K, avec une condition d'équilibre thermodyna- mique locale satisfaite au coeur du plasma, c'est-à-dire Te = To. La voie privilégiée de conversion de l'énergie D est alors la conversion électrique - thermique. A contrario, les plasmas hors équilibre thermodynamique, dits plasmas froids, présentent des températures Ta bien inférieures b (300 - 2 500 K) mais avec une énergie des électrons élevée (kT == 0,5 à 12 eV). La conversion de l'énergie élevée (kT. c repose alors sur les collisions inélastiques entre ces élec- trons énergétiques et les atomes/molécules neutres du gaz pour produire des espèces gazeuses réactives (soit une conversion énergétique électrique - chimique privilégiée). 1.1. Plasmas froids Ce type de plasma peut être obtenu par différentes techniques et sous différentes pressions de gaz. Suivant les applications, on trouvera les plasmas froids basse E S S Parmi les plasmas froids, les déchargesélectriques à pression atmosphérique constituent une technologie d'intérêt pour certains secteurs industriels tels la dépollution ou le traitement d'eau potable. Les principales méthodes mises en oeuvrepour éviter la disruption sont l'utilisation de générateurshautetension pulséset l'interposition d'un isolantdansle volumede décharge. Le travail ici présenté montre l'intérêt du couplagede ces deux techniques pour produire des déchargesde surface présentant une amélioration significative des rendements de production d'ozone.Le lien entre caractéristiquesélectriquesdes décharges et comportement physico-chimique du plasma produit est présenté. Le phénomène physique et électrique impliquant la surface du matériau diélectrique est mis en évidence, et une interprétationest proposée. YNOPSIS Non-thermal plasmas havebeen extensively studied these past 20 years from a theoretical point of view, but also for practical applications. Atmospheric pressure electrical discharges appear as promising technologiesfor gas phaseand aqueous phasepol- lution control applications. Insuch arrangements,arcing i.e. tran- sition to thermal plasma, is classicallyprevented either by appli- cation of short high voltage pulses or by insulating one or both electrodes with a dielectric material. Theaim of this paper is to report recent results on ozone formation indicating a significant increaseof the energy yields by coupling these two techniques. The chemical behaviourof the dischargeis correlatedto its elec- trical characteristics. The physical role plaid by the dielectric sur- face is highlightedand an interpretationis proposed. REE N 2 Février 2005 Repères 1 L'ÉLECTROTECHNIQUE DU FUTUR (2ÈmE PARTIE) pression (0,1 à quelques pascals), essentiellement dédiés au traitement de surface à haute valeur ajoutée (fonction- nalisation et greffage sur surfaces polymères complexes), et les plasmas froids à pression atmosphérique (ou proche), plutôt dévolus au traitement industriel en ligne (augmentation de la mouillabilité de films polymères, production d'ozone pour le traitement d'eau potable). Outre la pression de fonctionnement, la méthode d'obtention des plasmas froids peut différer, conditionnant leurs propriétés physiques. Pour activer le gaz, on peut soit bombarder un volume gazeux par un faisceau d'élec- trons énergétiques (kTe " 10'à 101 eV), soit déclencher une décharge électrique dans le volume gazeux compris entre au moins deux électrodes. En effet, dans ce dernier cas, en appliquant à un intervalle gazeux un champ électrique suffisamment fort, les processus d'avalanche électronique interviennent, conduisant à la création d'un milieu partiellement ionisé. On obtiendra ainsi un plasma froid homogène dans tout le volume du réacteur, et présentant un comportement temporel continu dans le cas du bombardement par faisceau d'électrons (quelle que soit sapression) et des décharges électriques basse pression. Les décharges électriques déclenchées à pression atmo- sphérique ont généralement un comportement temporel impulsionnel et conduisent à la formation (transitoire) de plasma dans des structures filamentaires qualifiées de canaux de streamers (ou par abus de langage de strea- mers). Ces vingt dernières années, des efforts de recherche importants ont été concentrés sur ces décharges électriques impulsionnelles à pression atmosphériques, notamment pour la mise au point de procédés de dépollu- tion de gaz et de liquides. 1.2. Décharges électriques impulsionnelles Les décharges électriques obtenues à pression atmosphérique sont souvent produites par un jeu d'élec- trodes métalliques fortement asymétriques (classique- ment type pointe - plan ou fil - plan) permettant de renforcer localement le champ électrique, et donc d'abaisser les tensions de fonctionnement ; il s'agit alors de décharges couronnes. Certains dispositifs bien connus permettent de favoriser la conversion de l'énergie élec- trique en énergie chimique, au détriment de l'énergie thermique ; comme décrit plus haut, le plasma obtenu est alors qualifié de plasma froid (température du gaz proche de l'ambiante) au contraire des plasmas thermiques. Ainsi, en interposant dans le volume de décharge une barrière diélectrique, c'est-à-dire en recouvrant l'une ou les deux électrodes d'un matériau isolant, on évite le passage à l'arc (plasma thermique) par création d'un champ antagoniste issu du potentiel créé en surface du diélectrique par dépôt de charges, alors que des niveaux de courant instantané élevés peuvent être atteints. Cette technologie de décharge à barrière diélectrique est notamment depuis longtemps mise en oeuvre pour la production industrielle d'ozone. Une autre méthode consiste en l'application d'une impulsion de tension de courte durée « 200 ns) et forte amplitude (35 kV). On obtient alors des impulsions de courant de très forte amplitude (150 A) sans toutefois observer de disruption, la faible durée d'application du champ électrique ne permettant pas la transition à l'arc [1]. Par ailleurs, depuis les travaux de Hosselet [2], on sait que le front de montée en tension a une influence majeure sur l'efficacité de production d'ozone. La combinaison de ces deux techniques, décharge sur barrière diélectrique et décharge couronne pulsée, est aujourd'hui étudiée, et des résultats prometteurs sont obtenus en termes de production d'ozone [3]. L'objectif du travail ici présenté est d'aborder cette combinaison en géométrie pointe-plan, en corrélant les grandeurs chimiques (ici concentration en ozone) aux paramètres d'entrée électriques (type de signal d'alimentation haute tension, puissance électrique dissipée) en regard du cou- rant de décharge, ce dernier décrivant le comportement physique de la décharge. 2. Dispositif expérimental 2.1. Cellule de décharge - alimentation Le dispositif d'étude complet est schématiquement représenté sur la figure 1. La cellule de décharge est constituée d'une enceinte en Pyrex à l'intérieur de laquelle sont disposées, en regard l'une de l'autre, deux électrodes métalliques : une pointe en acier inox d'un rayon de courbure compris entre 50 et 100 p m, et un plan circulaire en laiton. La pointe, alignée sur l'axe de révolution du système, est alimentée par un générateur haute tension. Le plan est connecté à la terre au travers d'une résistance de mesure. La face supérieure du plan métallique est entièrement recouverte d'une barrière diélectrique constituée d'un disque de céramique de 3 mm d'épaisseur. Deux matériaux sont utilisés : une alumine Al-03 pure de synthèse et une céramique naturelle constituée majoritairement de silice Si02 (64 %) et d'alumine (28 %). Si leurs permittivités rela- tives sont assez voisines (respectivement 9 et 5 mesurées à température ambiante), elles diffèrent considérablement par leur conductivité de surface, conditionnant leur aptitude à maintenir une densité locale de charge impor- tante à leur surface. L'extrémité de la pointe métallique pourra, soit être directement au contact de la surface de la céramique soit, être distante de d = 2 mm. L'enceinte, maintenue à pres- sion atmosphérique, est balayée par un flux continu d'air synthétique à un débit de 100 1/h. Deux types d'alimentations sont utilisées pour l'étude : 'un générateur haute tension délivrant un signal sinusoïdal pleine onde à une fréquence comprise REE No 2 Février 2005 Efficacité de production d'ozone par décharge électrique pulsée sur barrière isolante... .-- - -'1/' scnërateur I !'!' n ; " ) W 0 0' , oénératcur 1Il L " t ! LJ 0 0 \....., ' " (ae pulsé) n__, -/- j cnUcc -< ; -- !,/-,.''------- oéiléiatelii Il'l (ac pulsél G U % i c,nrc - 5W llclC :I " rè, lit'l e 11) 1 l'lue - HII'i7GOUC - li ut,letr'1 ctdrtrsuemcnt ctcs slyn ;lw .lu.ctrlyuc.s t, \S I i;srovmfdacqulsltlnn itSposmf J acqu) ) lion ' eletillle l lc,liliiti,,n etdetraitement ct do trartentont ,le. si) e, tr i l : ICLILIIll ! " Il et le li ; iitcni ni SI) etie] Figure 1. Dispositif exlériiiiental cotîiplet utilisé pour 1,étude. entre 16 et 17,5 kHz suivant les conditions expéri- mentales 'un générateur haute tension, conçu et développé à Supélec, délivrant un signal impulsionnel bidirec- tionnel (front de montée == 1,2 GV/s), dont la fré- quence de répétition est ajustable sur une plage comprise entre 3 kHz et 28 kHz. 2.2. Dispositifs de mesure Les signaux électriques sont acquis grâce à un oscil- loscope numérique Lecroy LC374A de bande passante 500 MHz et de période d'échantillonnage optimale de 0,5 ns/point (la profondeur de mémoire de 250 000 points sur deux voies permet d'enregistrer avec l'échantillonnage maximal pendant une durée de 125 fJs). Le signal de tension appliquée à la pointe est visualisé au moyen d'une sonde haute tension Lecroy de bande passante 100 MHz, avec un rapport de division D = 1/1000 : v, (t). Le signal de courant est visualisé par la tension vr) obtenue aux bornes d'une résistance de mesure R,,'il s'agit d'une résistance 50 Q connectée en série entre le plan de masse et la terre, et d'une deuxième résistance de 50 Q connectée en parallèle, à l'autre extrémité du câble coaxial, à l'entrée de la voie de l'oscilloscope. La valeur de la résistance équivalente de mesure Rm est donc de 25 Q. La valeur moyenne de la puissance dissipée dans la décharge est calculée par la méthode du produit instantané courant x tension : nT p D P'l (1) - " 2 dl nT j ? 0 avec n le nombre entier de périodes prises en compte pour l'acquisition des signaux v 1 (t) et V2 (t), Un traitement numérique du signal de courant de décharge sous Matlab permet de séparer ses différentes composantes comme l'illustre la figure 2. On retrouve le courant capacitif, qui doit être retranché du signal global pour estimer la puissance active dissipée dans la décharge. La composante " pseudo-continue " du courant est asso- ciée à la décharge diffuse confinée au niveau de l'électro- de à champ fort (ici la pointe). Ce courant est synchrone avec le champ électrique régnant dans cet espace, tant que ce dernier présente une valeur supérieure au champ-seuil d'ionisation. Le déphasage entre tension appliquée et champ électrique est dû à l'accumulation de charges à la surface du diélectrique induisant un potentiel de surface. Le courant impulsionnel est associé aux décharges fila- mentaires se développant dans l'intervalle gazeux et en surface du diélectrique. On pourra trouver le détail du traitement numérique du signal de courant de décharge et de son interprétation dans [4]. La concentration en ozone de l'effluent de sortie de la cellule de décharge est mesurée par spectroscopie d'absorption UV (spectrophotomètre d'absorption UV- visible Perkin-Elmer Lambda 18, longueur de chemin optique : 10 cm) dans la bande spectrale de Hartley cen- trée sur 253,7 nm. La valeur retenue pour la section effi- cace d'absorption de l'ozone sur cette longueur d'onde est celle communément acceptée, soit G = 1,2 1. 10 17 ciii2 [5]. 1(A) C2 0 15 - () i 005 Tension appliqu ée Courani impulsiorigiet Courant " contmu Couran capacitif -.0 D5 -0l .0.15 -02 o 05 1 15 temps(s) x 10 25 .., Figure 2. Signaux de tension appliquée (F = 17 500 H-) et de courant de décharge. Les différentes composantes du courant de décharge sont ici identifiées grâce à un traitement nuinérique dit signal recueilli. Compte tenu de la forte dépendance en température des principales cinétiques réactionnelles de formation de l'ozone (par réaction à trois corps, mécanisme principal de formation de l'ozone) : REE No 2 Février 2005 Repères 1 L'ÉLECTROTECHNIQUE DU FUTUR (2ÈmE PARTIE) 0 + 0, + 0, ---> 0, + 0, k - 816. 10- 1 1.1, - 1. l -1 -2 k = 8,6.10-1.1'-._'crn6.s-rolec-z k : Constante cinétique de réaction 0 + 0, + N, D 10-,, + i', 2 () k = 5,58.10- et de destruction de l'ozone formé : () j + () 2 - ;. () + °2 + °2 - 11() + 1 11400 k = 7), 1 o- exp (- T) Clll illoitc T il est nécessaire d'approcher cette température T dans le volume réactionnel. Le plasma étant un milieu émissif, la lumière peut être analysée en vue d'estimer les distri- butions de population électronique des différents niveaux d'énergie des espèces produites, caractérisant ainsi leur état rotationnel, vibrationnel et électronique. A pression atmosphérique, la température de rotation et la température cinétique du gaz tendent à s'équilibrer. La température des « lourds » dans le plasma (ions et neutres) Ta est alors estimée par identification à la température de rotation, calculée à partir de la bande 0-1 du deuxième système positif de l'azote moléculaire excité (émise vers 357 nm) du spectre recueilli par spectroscopie d'émission. Cette température T est bien supérieure à celle prise en compte dans les constantes cinétiques de réaction citées plus haut, et elle constitue une borne supérieure : T,, > T > TaIllyi@llli,. La lumière émise par la décharge est collectée par une fibre optique en quartz et analysée par un dispositif de détection bidimensionnelle OMA (Optical Multichannel Analyser) EG&G muni en entrée d'un monochromateur Jobin Yvon HR 320. Dans les expérimentations ici présentées, la valeur de température maximale obtenue transitoirement dans le plasma est de 410 K, valeur n'influençant pas significativement les cinétiques chimiques. Notons que des valeurs bien plus élevées ont pu être constatées sur le même type de dispo- sitif, pour des gammes de puissance explorées bien plus élevées : 740 K se traduisant par une chute de rendement de production d'ozone [6], et même 1 500 K conduisant à une non-production d'ozone [7]. 3. Résultats - discussion Une grandeur largement utilisée en génie des procédés est la densité d'énergie J, rapport de la puissance P injectée dans le milieu par le débit de gaz (ici air sec, 100 1/h). Tracer la concentration en ozone obtenue en sortie de réacteur en fonction de la densité d'énergie J rend immé- diatement compte des gains de rendement énergétique de production qui peuvent être obtenus. Ainsi, la figure 3 b montre l'influence sur la production d'ozone, (i) de la distance d séparant l'électrode pointe alimentée, et la surface du matériau diélectrique recouvrant l'électrode plane de masse et (ii) du type de signal haute tension alimentant la pointe. c. c. . , " " ...._________-L.____. " _____ _ _ __ /.' // ' " ------/' ------------- IIII .5 ®J-" uun.-uan- X' ,/ //S' ! " ! ! "' !. j ! Kt- 1 " 11 Il'''/// .,1 :'I1Ul " I l'lllr ,j-''f) 2 ! Hnt- ! b III. 1,'igiire 3. Concentration en oone en fonction de la densité d,énergie J, potir zine cérciiîziqiie (SiO2lAl2O3) an contact -le la pointe on sél ? arée de 2 avec sigiiaiix liante tension sinusoidal et pulsé (réacteur pointe-plan, air sec, D = 100 1/li, F = 16 kHz). Il apparaît tout d'abord clairement sur cette figure que quelle que soit la nature du signal haute tension alimentant la pointe, la réduction de la distance inter électrodes (ici d = 2 mm à d = 0) conduit à une augmentation du rendement de production d'ozone. En effet, c'est le champ électrique qui conditionne le développement des décharges et leurs caractéristiques ; si une même valeur locale de champ électrique est obtenue pour une plus faible valeur de ten- sion appliquée (en réduisant la distance inter électrodes), un même courant de décharge sera obtenu pour une puis- sance dissipée moindre. De plus, on observe également que quelle que soit la distance inter électrodes, une concentration en ozone plus élevée est obtenue avec une tension appliquée de type pulsée, ce qu'en première approximation on peut attribuer au front de montée plus raide de la tension. Les contributions relatives des différents facteurs (allure du signal de tension, conditions géomé- triques) sont donc difficiles à distinguer. Si à présent on se concentre sur le courant de décharge, et notamment grâce au traitement numérique du signal, sur sa composante impulsionnelle, on peut définir la charge impulsionnelle Qimp. grandeur correspondant à l'intégrale du courant impulsionnel considérée sur une période complète du signal d'alimentation : o iwp il -il) (t) (,If =) L i=l REE No 2 Février 2005 Efficacité de production d'ozone par décharge électrique pulsée sur barrière isolante... avec ip (t) Je courant impulsionnel instantané, (t, - la durée d'une impulsion de courant et N le nombre d'impulsions de courant par période T du signal d'alimen- tation en tension. La figure 4 montre que lorsque la concentration en ozone est cette fois tracée en fonction de cette grandeur impulsionnelle, les courbes obtenues en polarisation sinusoïdale se confondent pour une distance pointe/surface nulle, et ce pour les deux matériaux diélec- triques considérés. Par ailleurs, il a été montré dans les mêmes conditions expérimentales que l'on observait pour une distance d = 2 mm le même recouvrement, quel que soit le type d'alimentation, pulsée ou sinusoïdale [8]. Les différents rendements énergétiques exprimés figure 3 correspondent donc à des coûts énergétiques différents permettant d'obtenir une charge impulsionnelle Qimp donnée, cette dernière étant liée à une quantité d'ozone produit donnée, quelles que soient les conditions. Notons que cette relation linéaire liant Q, et la concentration en ozone confirme le rôle majeur joué par les décharges fila- mentaires (associées à la composante impulsionnelle du courant de décharge) dans le processus de formation de l'ozone, alors que la décharge diffuse confinée au voisi- nage immédiat de la pointe (associée à la composante pseudo-continue du courant de décharge) ne joue qu'un rôle mineur. En revanche, cette relation n'est pas vérifiée dans le cas de la pointe au contact de la surface de la céramique (d = 0), et polarisée de façon impulsionnelle : dans ces conditions, une même charge impulsionnelle Qi,,,p permet d'obtenir une quantité d'ozone supérieure à celle mesurée dans les autres conditions (tableau 1). Seule l'application d'un signal pulsé de tension à une électrode pointe repo- sant sur la surface de l'isolant permet d'augmenter la quantité d'ozone produit pour une valeur de charge impulsionnelle donnée. Cette caractéristique a été observée pour les deux matériaux, AI,0_3 pure et Si02/A1203' ni I I 1 1 6 ' "' --- ---', I - -------------- -.'.-' ...... ________,__ "''' tai ., & C'''.''. !t.' ! !U-.<-' . _ 1 u, v I· I- I I 1i. lnt'1 ,,.. " I..;. ---------- ,.. ?,à--- "'"''''''- '- "' - ---------- ---------- , 1- JI ,.--Ë JB.3 Figure 4. Coiice) îti-citioi en o.7oiie eiifoiictioti de la clicirge iiiipti Isioii ii elle Qiiiii ?, potii- deiix cértiniiqites avec signal hatite tension siiiiiso>dcil et ptilsé (réacteit- poiiite-plaii, d = 0 iniii, air.sec, D = 100 l//z, F = 16 kHz) 1 amplitude que lorsque l'alimentation est sinusoïdale. En effet, la fréquence des deux signaux de tension étant la même (16 kHz), une période de repos s'insère entre deux motifs de tension dans le cas du générateur pulsé ; cette période de repos permet un écoulement des charges en surface de l'isolant, et une collecte/recombi- naison des porteurs de charge constituant en phase gazeuse la charge d'espace. Au motif de tension suivant cette phase de repos, la région sous influence du champ électrique fort aura une densité en électrons-germes bien inférieure à celle obtenue en début d'alternance positive d'un signal sinusoïdal. Les premières ava- lanches électroniques interviendront donc pour des valeurs de tension plus élevées (donc des valeurs de champ électrique plus élevées), et concerneront par conséquent une zone d'ionisation plus vaste en signal pulsé qu'en signal sinusoïdal. c Tension Charge Nombre Concentr. crêtre moyenne moyen ozone Vc (kV) par impulsion d'impulsions obtenue de courant par période (ppmv) (nC) Sinus 6,3 0,35 10 100 Pulsé 7,7 1,15 3 165 Tableau 1. Cai- (iciéristiqties de décharge potir Qi,,,,, 3,5 nc, pointe an coitact de Iti (-éraiiiiqtte (sio2lil,o3) aiec signal hcitite tension siiiiiso " dcil et ptilsé (j-éacteit- poiiite-plaiî, ait- sec, d = 100///1, f = 16 kH7) 1 Pour interpréter ce phénomène, il convient d'observer finement les signaux de courant impulsionnel présentés CI figures 5 et 6. Comme attendu, l'alimentation pulsée ZD conduit à obtenir des impulsions de courant de plus forte , - .,..Ul i), 1 - , ;, Il 1 -u ' 1 ; time's ; 10 Figure 5. Iiiilgiilsioiis de coliraiit de décharge 1) olir une tension crête de 8 kV et b (ne distance inter-électrode de 2 111111 (traitsfiiis : aliiiientati<) ii plilsée - ti-al.ts gras : alimentation sinusoïdale). REE Nn 2 Février 2005 Repères 1 1 L'ÉLECTROTECHNIQUE DU FUTUR (2'm'PARTIE) Par contre, on observe, proportionnellement à l'ampli- tude, une réduction de la durée de l'impulsion de courant dans le cas de la pointe au contact de la surface (figure 6). Cela correspond donc à une réduction de la valeur de la charge impulsionnelle Qi,,P. Cette réduction de durée ne concerne que la phase de chute du courant et est donc révélatrice d'un mécanisme d'attachement ou de piégeage des électrons produits lors du développement de la décharge, impliquant la surface du matériau diélectrique. Il convient ici de rappeler qu'il est admis que la production de radicaux oxygène 0 inter- vienne très majoritairement durant la phase de propaga- tion et de conduction de la décharge filamentaire (phase ascendante du signal de courant) (1), la phase d'attache- ment électronique (chute du courant) ne produisant de radicaux 0 qu'au travers de l'attachement dissociatif (faible rendement) (2), et constituant surtout une phase de consommation énergétique. e+0, 0+0+e e+0, -->0-+0 (Ylliix -= 2125 - 10 - 18 ciii2 ls 1 (Yiiia\ =1141-10- '-'.-' ! n,- _n____- ----------------- i 01 : ; i _m_HI-m - 1 ; 1 1 i i , 1 .-r'o 1 ----- " " --- "'1 ------'1 i - -J'1 ; .- 1 i . - 1 j ] ttme (s) x H' Figure 5. Impulsions de courant de décharge pour mie tension crête de 8 kV et une distante inter-électrode de 2 mm (traits fins : alimentation pulsée - trai.t. gras.- alimentation sinusoïdale J. Cette implication du matériau diélectrique dans les mécanismes d'attachement et/ou de piégeage des élec- trons croît évidemment avec la longueur de propagation des décharges à leur surface (avec l'augmentation des dimensions de la surface en jeu). Cette longueur de pro- pagation dépend de la valeur locale du champ électrique, comme l'illustre la figure 7 décrivant la relation entre la tension appliquée à la pointe et le rayon de la surface cir- culaire balayée par les décharges filamentaires. De plus, la relation linéaire observée sur cette figure évoque un mécanisme relevant de la première loi de Toepler [9], reliant indépendamment de la nature du matériau isolant, la longueur de propagation de la décharge à la tension appliquée à partir d'une valeur seuil : V = a x rd avec V en kV et rd en cm. Les coefficients empiriques proposés par Toepler sont respectivement 5,5 et 11,5 pour les polarisations continues positives et négatives. Dans les expérimentations reportées figure 7 et obtenues en pola- risation sinusoïdale, un coefficient empirique a = 6 est obtenu en prenant les valeurs efficaces de tension, ce qui ne paraît pas déraisonnable. Par contre, il semble évident que compte tenu du champ électrique alternatif entraînant des polarisations - dépolarisations successives de la surface du matériau isolant, l'indépendance de la première loi de Toepler vis-à-vis de la nature du matériau n'est plus vérifiée, les caractéristiques diélectriques et de conductivité de surface conditionnant fortement ce mécanisme. V.tkV Il 4 1 11 (lllill) CI(mm) 9 (1 Figure 7. Relation entre la valeur de tension crête cippliquée à la pointe et le rayon du disqbie décrit par les décharges filamentaires propagées en surface de l'isolant (signal de tension sinusoidal, distance inter-électrodes nulle, céramique Al,O_ISiO). Il peut donc être admis qu'en prenant comme référence le cas de l'alimentation haute tension sinusoïdale, dans le cas de l'application de tensions pulsées, des valeurs de champ électrique local plus élevées sont atteintes, conduisant à la propagation de décharges filamentaires sur des distances plus grandes, associées à des impulsions de courant plus amples. Ces impulsions de courant seront d'autant plus courtes que la surface isolante impliquée sera grande (proportionnelle à la longueur de propagation). 4. Conclusion L'augmentation de rendement de production d'ozone à charge impulsionnelle Qimp constante n'est observée que dans le cas de décharges de surface produites par application d'une tension pulsée, et se propageant sur une REE No 2 Février 2005 Efficacité de production d'ozone par décharge électrique pulsée sur barrière isolante... distance plus importante que dans le cas d'une alimentation sinusoïdale. Cette propagation en surface du diélectrique obéit à une loi, type première loi de Toepler (mais avec influence de la nature du diélectrique), et ne semble impliquer la surface que lors de la phase de piégeage - attachement des électrons. Cette dernière phase, coûteuse en énergie et peu productrice de radicaux oxygène (pré- curseurs de formation de l'ozone) est alors réduite. L'aptitude des matériaux à piéger des électrons en surfa- ce devient alors un paramètre important pour l'optimisa- tion des systèmes à décharges électriques. Références [Il Samaranayake, W. J. M. Miyahara, Y Namihira, T. Katsuki, S. Hackam, R. Aklyama H, " IEEE Trans. on Dielectrics and Electrical Insulation ", Vol 8, 4, August 2001, 687-697, [2] Hosselet L, Electrochimica acta 1973, 18, 1033-1041. [3] Motret, 0., Hibert, C, Pouvesle, J. M., " Ozone science & Engineering 2002 ", 24, 203-213. [4] Petit M., Jidenko N., Goldman A., Goldman M., Borra J-R, " Review of Scientific Instruments 2002 ", 73, n° 7, 2705. 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II y développe une activité de recherche portant sur les décharges électrlques à pression atmosphérique et leurs 2.ppic,j-,ions, Les dornaines d'application explores sont essen- iielement la dépoliution et la decontammatlon péH'plasrr,a froid. Marielle Dhainaut est t tuia e cl'un DEA de chimie appliquée et génie des procédés industriels. Elle a soutenu sa thèse intlïulée "Etude, pour le centre e des décharges à barrière diélectrique, des couplages entre leurs prooriétés élecüiques, thermiques et chimiques dans l'ai ! à pression ati-ros) he ! que en 2004 v-li s te Pa, s 6) Max et Alice Goldman sont des chercheurs spécialistes des décharges éiectnques dans les gaz à pression atmosphérique. Ils sont les suteurs de nombreuses publications portant s ;.rr la physique et la physico-chlmie de ces décharges et sur leurs divers domaines d'appllcation_ Charif Karimi est ingé eu, Supé ec (poiiiolion 1980) et spé- ciallste en électronique de puissance au sein du service éiectro- technique et électronique industr ielle a Supélec. Son activité de recherche est centrée sur la coiicep-,, on, le dii-nonsionneme [t et la tes isatioii d'i inientat cris a découpage 1 conti bLO ALIX aC [i- vités décharges électriques » par ia conception et la réali- sation cie générateurs d'Impulsions haute tenSion. REE No 2 Février2005