Le cycle du combustible futur

27/08/2017
Auteurs : Bernard Boullis
OAI : oai:www.see.asso.fr:1301:2013-5:19617
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Résumé

Le cycle du combustible futur

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54 REE N°5/2013 LE NUCLÉAIRE DE 4E GÉNÉRATION Bernard Boullis Directeur de programme « aval du cycle » à la Direction de l’énergie nucléaire du CEA Introduction Il y a plus de trente ans, la France a fait le choix pour son industrie nucléaire d’un cycle fermé, qui consiste à traiter les combustibles usés pour séparer les matières valorisables des déchets. Optimiser le cycle des matières, tel qu’il est déjà mis en œuvre de façon industrielle, préparer les options de gestion des matières pour les parcs des réacteurs futurs sont ainsi deux des axes forts des travaux du CEA. Ils sont menés dans une optique de développement d’un nucléaire durable, sûr et économiquement compé- titif. La gestion des matières, avant et après leur irradia- tion dans les réacteurs nucléaires, constitue un aspect essentiel des filières du secteur. En amont, de la mine au réacteur, il s’agit, au travers de très nombreuses transformations successives, d’extraire, de purifier et d’enrichir l’uranium, puis d’élaborer les assemblages combustibles. En aval, il faut gérer les combustibles usés en tenant compte tant de leur capacité énergé- tique, qui demeure très importante, que de leur dan- gerosité potentielle, car ils comprennent des éléments radioactifs, dont certains de très longue période. Les options retenues pour le cycle du combus- tible, en particulier pour l’aval du cycle, sont des élé- ments déterminants pour la conception de systèmes nucléaires durables. Le recyclage des matières valori- sables, fissiles et fertiles, au sein de réacteurs aptes à en tirer le meilleur parti, constitue la ligne de force des recherches menées dans ce domaine. Le cycle des matières, tel qu’il est pratiqué au- jourd’hui en France, représente un point de départ solide pour le développement de futurs systèmes nucléaires. En effet, les technologies employées conduisent non seulement à des performances remar- quables, mais laissent aussi entrevoir des perspectives d’évolution très intéressantes, dans une logique de dé- veloppement permettant de toujours mieux satisfaire aux impératifs d’une utilisation rationnelle et économe des ressources et à la nécessité d’une gestion sûre des déchets ultimes, présentant les meilleures garanties en matière de résistance à la prolifération et une efficacité économique encore renforcée. Le cycle des matières dans le parc actuel Description du cycle actuel La gestion des matières mise en œuvre dans le parc nucléaire français relève d’un cycle fermé (figure 1). Le chargement annuel des 58 REP de l’ordre de 1 000 tonnes d’oxyde d’uranium enrichi (UOX) re- quiert environ 8 000 tonnes d’uranium naturel (ce qui conduit à entreposer plus de 7 000 tonnes d’uranium appauvri). Les valeurs indiquées ci-après, exprimées en tonnes de métal lourd, doivent être considérées comme des ordres de grandeur, les conditions réelles d’exploitation pouvant varier d’une année à l’autre. Les matières contenues dans les 1 000 tonnes d’UOX déchargées sont pour l’essentiel réutilisées. - ment, de l’ordre d’une dizaine de tonnes, est recyclé Le cycle du combustible futur Sustainability is a major driver of France nuclear strategy, among which fuel cycle policy plays a major role. France nuclear fuel cycle strategy is based on the recycling of spent fuel in order to save energy resources and to offer a better management of nuclear wastes. This relies on decades’ feedback experience. Closing the uranium plutonium fuel cycle, in a recurrent way, in fast neutron reactors is one of the keys to sustainable nuclear energy, by preventing the accumulation of sensitive materials, preserving natural resources – by more than a factor 100 – and limiting the ultimate waste volume. Management options for the future fuel cycle are also being investigated in an approach consistent with studies for the Astrid 4thgeneration sodium- cooled fast reactor project. The goal is to prepare all the options for the management of nuclear materials in the fleets of fast reactors, by developing the most advanced processes . ABSTRACT REE N°5/2013 55 Le cycle du combustible futur sous la forme de combustible MOX dans certains réacteurs du parc (environ 120 tonnes par an) ; part, autour de 80 tonnes de combustible d’uranium ré- enrichi (URE), qui sont ensuite rechargées dans plusieurs réacteurs du parc et, d’autre part, de l’ordre de 800 tonnes mineurs (50 tonnes), constituent les déchets radioactifs ultimes. Ceux-ci sont vitrifiés et entreposés pour décrois- sance radioactive, en attente de leur stockage en formation géologique profonde. À ce jour, les combustibles MOX usés et URE usés ne sont pas recyclés. Ils sont entreposés sous eau, en vue d’un traite- ment différé et du recyclage des matières qu’ils contiennent dans les réacteurs de 4e génération à venir. Les opérations industrielles de traitement/recyclage Les opérations de traitement et de recyclage des com- bustibles usés ont aujourd’hui atteint une pleine maturité industrielle, résultat de décennies de R&D qui ont profondé- ment transformé la mise en œuvre du procédé hydrométal- lurgique de séparation de l’uranium et du plutonium, appelé PUREX1 . Elles permettent d’atteindre des taux de recyclage 1 Plutonium Uranium Refining by Extraction. très élevés (supérieurs à 99 %) tout en ne générant que très peu de déchets secondaires. Environ 25 000 tonnes de combustibles usés ont ainsi été traitées dans les usines de La Hague et près de 2 000 tonnes de MOX ont été fabriquées. Les atouts de la stratégie française du cycle La stratégie du cycle du combustible développée actuel- lement pour le parc français présente quatre grands atouts : avoisiner les 25 % si la totalité de l’uranium et du plutonium est recyclée ; de façon sûre. Le conditionnement des produits de fission dans le verre est un standard international, dont les méca- nismes d’altération à long terme sont bien cernés, avec une vitesse de corrosion estimée, en condition de stockage, comme étant extrêmement faible (de l’ordre de quelques microns en plusieurs siècles) ; récupéré dans le traitement du combustible UOX usé est recyclé sous forme de combustible MOX ; ressource aux générations futures de réacteurs nucléaires. Le plutonium contenu dans les combustibles MOX usés est ainsi entreposé sous une forme concentrée et sûre, aisé- ment mobilisable pour une utilisation ultérieure. Figure 1 : Le cycle actuel des matières nucléaires dans un parc REP - © CEA. 56 REE N°5/2013 LE NUCLÉAIRE DE 4E GÉNÉRATION Cette stratégie de gestion des matières pourra se pour- suivre au renouvellement du parc actuel, avec le déploie- ment de réacteurs de 3e génération (EPR ). De plus, elle ouvre la voie à des systèmes nucléaires pleinement durables, avec l’avènement de nouvelles technologies de réacteurs. Le cycle des matières du futur Les options relatives au cycle du combustible constituent un point-clé pour répondre aux enjeux de préservation des ressources naturelles, de minimisation de l’impact environ- nemental ou de résistance aux risques de prolifération. Le recyclage des matières valorisables est difficilement contour- nable pour une utilisation pérenne de l’uranium et du plu- tonium, aujourd’hui entreposés dans les combustibles usés « de deuxième tour » (MOX usés, URE usés). Il permet ainsi de valoriser au mieux les matières fissiles (235 U et 239 Pu) et les matières fertiles (238 U, avec notamment la valorisation des très importants stocks d’uranium appauvri). Le multirecyclage de l’uranium et du plutonium Pour y parvenir, il convient non seulement de disposer de procédés de recyclage performants, mais aussi de recycler les matières valorisables au sein de réacteurs aptes à en tirer le meilleur parti. A cet égard, les REL actuellement en fonc- tionnement dans le parc nucléaire mondial, même s’ils pré- sentent des caractéristiques très intéressantes, ne paraissent pas pouvoir répondre à eux seuls à cet enjeu d’un dévelop- pement durable à très long terme. Certaines caractéristiques de principe telles que l’évolution défavorable du vecteur isotopique2 , au cours des recyclages successifs notamment, rendent difficile un recyclage récurrent efficace du plutonium dans le parc de RNR, dont les caractéristiques sont bien plus favorables sur ces points, sera nécessaire pour tirer tout leur potentiel des options de recyclage des matières. Un parc de même puissance que le parc actuel, mais constitué de RNR iso-générateurs, pourrait multirecycler l’ura- nium et le plutonium, et par là, tirer parti de l’intégralité du potentiel énergétique de ces matières. Seulement 50 tonnes par an d’uranium appauvri sont nécessaires pour l’alimenta- tion d’un tel parc dans lequel les étapes « amont » (extrac- tion minière, conversion et enrichissement de l’uranium) sont supprimées (figure 2). On peut en outre envisager le recyclage de certains éléments à vie longue (américium notamment) pour réduire la radiotoxicité à long terme et la puissance thermique des déchets ultimes. Le recyclage des matières nucléaires dans des RNR nucléaires du futur. C’est l’esprit du développement des systèmes de 4e génération, dans lequel de nombreux Etats s’engagent aujourd’hui, notamment ceux qui affichent des perspectives de déploiement importantes comme la Chine 2 Pourcentage de chaque isotope. Figure 2 : Le cycle des matières nucléaires dans un parc RNR iso-générateur - © CEA. REE N°5/2013 57 Le cycle du combustible futur et l’Inde et auquel répond en France le projet de démons- trateur technologique Astrid (voir l’article de François Gauché sur « Astrid, démonstrateur technologique du nucléaire de 4e génération »). A plus long terme, la transmutation des actinides mineurs Les RNR peuvent même permettre d’aller plus loin et de proposer des options de recyclage encore plus poussées. Leur capacité à mieux induire la fission des actinides mineurs (neptunium, américium et curium) laisse envisager le recy- clage de ces éléments, en complément de celui de l’uranium et du plutonium. Quel est l’enjeu d’une telle aptitude ? Il s’agit essentielle- ment de chercher à améliorer la gestion des déchets ultimes. Il serait possible de diminuer leur radiotoxicité à long terme en retirant les actinides mineurs, qui en sont les contribu- teurs principaux et par ailleurs de réduire la chaleur résiduelle à long terme, de préserver la « ressource rare » que pourrait être un site de stockage). Quelles orientations pour la recherche ? Les performances des technologies déployées aujourd’hui sont remarquables, tant du point de vue de la qualité des pro- duits générés que de celui des conditions dans lesquelles ils sont obtenus. La R&D dans ce domaine s’articule autour de quatre grands axes : adapter les technologies, les améliorer, les compléter et enfin explorer de nouveaux concepts. L’adaptation des technologies Adapter les technologies à de possibles ou probables évo- lutions des combustibles, du contexte ou des stratégies de gestion constitue un premier enjeu. En particulier, le déploie- ment de RNR va évidemment de pair avec le recyclage sys- tématique de leur combustible. Et, même si la forme oxyde persiste, ces combustibles présentent de nombreuses parti- cularités par rapport aux combustibles des réacteurs à eau. Le potentiel énergétique des ressources fossiles dans un parc futur Les ressources fossiles conventionnelles prouvées étaient, en 2011, respectivement estimées à 189 milliards de tonnes pour le pétrole, 187 000 milliards de m3 pour le gaz naturel et 860 milliards de tonnes pour le charbon. Les ressources conventionnelles prouvées pour l’uranium étaient estimées à 4 millions de tonnes. La figure 3 repré- sente le potentiel énergétique de ces ressources (exprimé en milliards de tonnes équivalent pétrole, Gtep): réacteurs à eau, il représente environ 7 % de l’ensemble des ressources énergétiques fossiles ; énergétique, son potentiel étant près de 10 fois supérieur à celui des autres ressources fossiles. Figure 3 : Valorisation de l’uranium en réacteur à eau (à gauche) et en RNR (à droite). 58 REE N°5/2013 LE NUCLÉAIRE DE 4E GÉNÉRATION Il a certes été montré par le passé que les procédés hydro- métallurgiques, tels que ceux utilisés aujourd’hui, pouvaient 20 tonnes de combustible déchargées du réacteur Phénix ont été recyclées. Cependant, dans la perspective d’un déploie- ment important, il convient d’optimiser leur mise en œuvre. L’amélioration des technologies Il ne s’agit pas tant de chercher à élever le niveau des per- formances actuelles des procédés de fabrication et de traite- les rejets associés et à offrir les meilleures garanties de pro- tection vis-à-vis des risques de prolifération. Ceci s’inscrit dans une démarche de progrès continu, qui a déjà donné de remar- quables résultats. La démarche peut et doit être poursuivie, car d’importantes marges de progrès subsistent, tant à l’amont qu’à l’aval du cycle : simplification des procédés, progression dans la sûreté des opérations, accroissement de la compacité des installations, réduction de la consommation de réactifs et des encore plus performants pour un pilotage plus fin des procédés. Compléter les procédés existants Dans le cadre de la loi du 30 décembre 1991 relative aux recherches sur la gestion des déchets radioactifs, la recherche d’étapes complémentaires pour le recyclage des actinides mineurs, a été une voie particulièrement foison- nante au cours des quinze dernières années. De nouvelles architectures moléculaires, présentant une affinité sélective pour ces éléments, ont ainsi été, dans un très large cadre coopératif, synthétisées, expérimentées puis intégrées dans des étapes complémentaires au procédé PUREX. Les chercheurs du CEA ont également démontré à l’échelle du laboratoire, sur des échantillons de combustibles usés et avec des technologies similaires à celles utilisables au niveau indus- triel, que ces nouveaux concepts étaient adaptés aux diverses voies envisageables pour le recyclage des actinides mineurs. Le CEA a pu tester, sur échantillons réels de combus- tible usé (plusieurs kg), dans l’installation Atalante du CEA à l’échelle du laboratoire (figure 4), les procédés de récu- pération des actinides mineurs qu’il a développés, mettant en œuvre de nouveaux agents extractants, sélectifs et résis- tants. Plusieurs options ont été envisagées, correspondant aux diverses voies de recyclage envisageables (séparation groupée de tous les actinides pour un recyclage homogène, séparation séquentielle pour un recyclage sur couvertures, séparation du seul américium…). Les performances relevées sont très satisfaisantes (taux de récupération supérieurs à 99 %) et des essais complémentaires ont par ailleurs été menés afin d’approcher les conditions de mise en œuvre à l’échelle industrielle de tels procédés : les résultats sont très encourageants (notamment quant à l’endurance des molé- cules mises en jeu) et permettent d’augurer très favorable- ment de l’éventuelle transposition industrielle des concepts étudiés. Les études se poursuivent aujourd’hui dans l’ob- jectif de mieux définir encore les conditions de cette mise en œuvre industrielle (essais des technologies unitaires à l’échelle pilote, essais d’intégration, définition précise des modes de pilotage des procédés, etc.), mais également en vue de poursuivre l’optimisation des concepts. Ont ainsi été développés : - neurs), visant à récupérer l’américium et le curium en aval des opérations « classiques » de traitement (récupération de l’uranium et du plutonium) ; Les apports de la transmutation à la gestion des déchets Les études menées par le CEA, en coopération avec l’Andra, ont permis de préciser les principaux apports d’une stratégie de transmutation à la gestion des déchets finaux. thermique séculaire des déchets de haute activité à vie longue (HA-VL), pour laquelle le contributeur essentiel est un isotope de l’américium. La trans- mutation de l’américium pourrait permettre, pour un concept de stockage analogue à celui qu’étudie aujourd’hui l’Andra dans l’argile, de diminuer jusqu’à un facteur proche de 10 l’emprise du stockage de ces déchets ; cela en prenant l’hypothèse d’un entreposage préalable des colis vitrifiés de 120 ans - cipaux contributeurs à l’émission de chaleur dans les premières décennies) ; la fois américium et curium, une réduction de la radiotoxicité à long terme (nocivité radiologique en cas d’ingestion) des déchets HA-VL, qui peut être d’un facteur 100 au-delà de quelques siècles. Ainsi, en moins de 500 ans, l’inventaire de radiotoxicité des déchets retrouve un niveau équivalent à celui de tout l’uranium extrait pour fabriquer les combus- tibles actuels. REE N°5/2013 59 Le cycle du combustible futur récupération du seul américium en aval des opérations « classiques » de traitement ; - sant à récupérer en bloc le plutonium et l’ensemble des actinides mineurs. A ce stade, aucun problème potentiellement rédhibitoire n’a été mis en évidence, même si de nombreuses questions restent encore à instruire pour mieux approcher une éven- tuelle mise en œuvre industrielle. Explorer de nouveaux concepts Le développement de nouveaux concepts, en rupture avec les technologies actuellement employées, constitue une voie de recherche activement explorée. Elle est au- jourd’hui affichée aux Etats-Unis par les équipes du DOE, lequel a lancé un vaste programme sans sélectionner à ce stade d’options particulières, avec l’horizon 2050 pour la mise en œuvre industrielle. De nombreux pays s’intéressent aux procédés de traitement pyrochimiques, qui consistent en une extraction des éléments à haute température dans un milieu de sels fondus. On leur prête en effet d’intéres- santes potentialités de principe : compacité, aptitude à trai- ter des combustibles métalliques, réfractaires, peu refroidis, très éloignés de l’application industrielle, la question des déchets technologiques, liée à l’utilisation de hautes tem- pératures et de milieux particulièrement agressifs, restant une des interrogations les plus aiguës. Quoi qu’il en soit, l’expérience de décennies de R&D qui a été nécessaire pour amener le procédé PUREX au niveau actuel, à partir d’un concept très simple, à savoir l’extraction sélective à température ambiante, nous enseigne que le chemin est très long d’un concept de laboratoire à une technologie industrielle. Il n’en demeure pas moins qu’il importe de ne pas négliger l’émergence de ces nouveaux concepts. C’est d’ailleurs l’un des grands objectifs de l’Institut de chimie séparative de Marcoule (ICSM), où le CNRS, l’université Montpellier2, l’Ecole nationale supérieure de chimie de Montpellier (ENSCM) et le CEA œuvrent ensemble dans ce qui doit constituer un « laboratoire de nouvelles idées » pour les procédés de cycle du futur. Un futur inscrit dans la durabilité Les technologies aujourd’hui employées pour le cycle du combustible donnent au parc nucléaire français une assise et une cohérence remarquables. Elles préparent en outre la possibilité de déployer à l’avenir des options encore plus abouties, pour l’avènement de systèmes pleinement durables sur le très long terme. La préparation de ces pro- forts des progrès accomplis jusqu’ici, de maintenir un effort de recherche élevé dans le domaine. Deux points semblent mériter une attention particulière : le besoin de développer des technologies flexibles, pouvant être mises en œuvre dans un parc en évolution, et l’importance des infrastruc- tures de recherche. L’installation Atalante permet de mener des recherches sur plusieurs domaines du cycle des matières et à diverses échelles, des aspects fondamentaux jusqu’aux expériences démonstratives, sur plusieurs kg de matières. La pertinence de sa conception en a fait, depuis quelques années, un outil et un atout essentiels aux mains des équipes du CEA. Car, dans ce domaine également, l’anticipation est un enjeu capital. Figure 4 : Essai de séparation poussée dans l’installation Atalante à Marcoule - © A. Gonin/CEA. Bernard Boullis est ingénieur des Arts et Manufactures. Il entre au CEA en 1977 et se spécialise dans le domaine de l’aval du cycle du combustible, en particulier dans le retraite- ment (et notamment la définition de procédés et appareils pour les usines de La Hague), la gestion des déchets ultimes et la séparation-transmutation des éléments à vie longue. Il oc- cupe différents postes à responsabilités hiérarchiques dans ce domaine. Il est depuis 2009 directeur du programme « Aval du cycle » au sein de la Direction de l’énergie nucléaire du CEA. L'AUTEUR