Lithium-ion : état de l’art

26/08/2017
OAI : oai:www.see.asso.fr:1301:2013-3:19555
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Lithium-ion : état de l’art

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REE N°3/2013 77 LE STOCKAGE DE L'ÉLECTRICITÉ Romain Tessard1 , Marion Perrin2 Chef de projet - Equipe du CEA à l’INES1 , Chef du laboratoire de stockage de l’électricité - Equipe du CEA à l’INES2 Introduction Notre besoin en énergie est de plus en plus impor- tant. Cette énergie doit être disponible et mobile. Du téléphone portable à la voiture électrique, les batteries sont présentes tout autour de nous. Parmi les diffé- rentes technologies disponibles et maîtrisées, les bat- teries lithium-ion (Li-ion) sont rentrées communément dans notre quotidien ; à travers les téléphones et ordi- nateurs portables, les tablettes, les lecteurs multimédia et d’une manière générale tous les équipements élec- troniques portables pour lesquels le volume ainsi que le poids sont une contrainte. Mais au-delà de ces applica- tions pour lesquelles la technologie Li-ion est la solution utilisée quasiment exclusivement aujourd’hui, celle-ci commence également à trouver un marché dans de nouvelles applications, tels l’outillage électroportatif, la domotique, mais également les véhicules électriques au sens large (voitures, bateaux ou avions) ou encore le stockage stationnaire en soutien au réseau. Ainsi, les batteries Li-ion tendent à remplacer leurs homolo- gues au plomb, nickel-cadmium (NiCd) ou nickel métal hydrure (NiMH), moins performantes en termes de densité d’énergie volumique ou massique. En effet, la densité d’énergie d’une cellule Li-ion uti- lisée dans un équipement électronique portable est de l’ordre de 250 Wh/kg et 600 Wh/l, ce qui la positionne parmi les cellules disponibles les plus performantes en densité. La densité énergétique représente l’autonomie d’un produit pour un volume et un poids donné. Si l’on compare les performances des technologies à base de nickel, le NiCd affiche des performances de l’ordre de 50 Wh/kg et 150 Wh/l ; quant au NiMH, il se posi- tionne au-dessus du NiCd, avec environ 80 Wh/kg et plus de 250 Wh/l. Enfin, pour comparaison, les batte- ries au plomb qui sont utilisées pour le démarrage des véhicules thermiques ont une densité de l’ordre de 30 à 40 Wh/Kg. En contrepartie de cette haute densité énergétique, une cellule Li-ion (qui est généralement l’élément uni- taire d’un pack batterie constitué de plusieurs cellules associées en série-parallèle afin d’augmenter l’énergie du pack et de s’adapter au mieux à l’application) a un coût bien plus élevé qu’une cellule NiCd ou NiMH. Cependant, le coût unitaire d’un élément standard cylindrique de dimension 18650, utilisé par exemple dans les ordinateurs portables, a été plus que divisé par dix depuis l’an 2000. Avec le potentiel offert par les nouveaux marchés, le coût des technologies Li-ion continue de baisser, pour finalement atteindre quasi- ment le prix d’une solution à base d’éléments NiMH. Qu’est-ce que le lithium-ion ? C’est une technologie de batteries pour laquelle les électrodes échangent entre-elles des ions lithium Li+ . Les premières recherches sur cette technologie datent du début des années 1970. Des batteries aux lithium- Lithium-ion : état de l’art Today energy needs are increasing. This energy must be mobile through EV or portable electronics. Thus, energy density is a major criterion. Lithium-ion technology is far more energetic than lead or nickel batteries. But behind the appellation “Lithium- ion” resides in fact a wide range of technologies, each one having its benefits and its drawbacks. Some of them are more dedicated to high energy and shorter life like LCO. Some others focus on EV market which key-requirements are safety, cycle life and cost. For such applications, LFP technology matches the needs, as some specific NMC ones. For longer application use, like in stationary energy storage systems, LTO technology is more suitable, as some specific LFP. Based on its conception and materials, lithium-ion battery cannot be as safe as wished. A special care is mandatory when choosing a cell for an application, based on electrodes’ technology, manufacturing processes and BMS (battery management system). Finally, the lithium-ion battery world is a fast moving one. Huge investments have been done during the last years to reach the estimated demand for EVs. But this demand is not yet here, so the market has too much production capacity compared to the present market needs. This situation is leading in a cost cut-down on lithium-ion batteries. The 2020 price estimation is about 300 /kWh, forecasting better days for EVs. ABSTRACT 78 REE N°3/2013 LE STOCKAGE DE L'ÉLECTRICITÉ métal ont quant à elles été commercialisées au début des années 1980. Des problèmes de sécurité et de performances ont alors poussé vers de nouveaux développements. Ainsi, les batteries Li-ion ont-elles été commercialisées pour la première fois par Sony en 1991, tandis que le groupe Bolloré (BatScap) développait une technologie alternative appelée lithium-métal polymère (technologie entièrement solide dont l’électrolyte doit être portée aux environs de 80 °C afin d’être conducteur). Le pôle positif (appelé cathode en décharge) est celui constitué du matériau à plus fort potentiel ; le pôle négatif (ap- pelé anode en décharge) est donc celui constitué du matériau à plus faible potentiel. Ces électrodes peuvent être réversible- ment oxydées et réduites, permettant ainsi la décharge mais également la recharge des batteries Li-ion. Elles sont immer- gées dans un électrolyte conducteur contenant des sels de lithium afin de permettre le flux ionique. Enfin, les électrodes sont séparées par un séparateur et enroulées, dans le cas d’un élément cylindrique, avant d’être placées dans un boîtier gé- néralement en aluminium. Dans ce type de boîtier, plusieurs dispositifs de sécurité peuvent être directement intégrés, telle une protection contre les sur-courants (PTC : Positive Tempe- rature Coefficient, résistance non linéaire dont la valeur croît très fortement une fois passé un certain niveau de courant la traversant). Toutes les cellules Li-ion disposent également d’une soupape de sécurité afin de limiter les surpressions dans le boîtier (généralement dues à un échauffement trop impor- tant de la cellule), limitant ainsi les risques d’explosion. L’électrode positive peut-être constituée de différents ma- tériaux. L’oxyde de lithium cobalt (LCO) est principalement utilisé dans l’électronique portable en raison de sa densité élevée. La technologie NMC (Nickel Manganèse Cobalt) re- présente également aujourd’hui une large part des cellules produites ; elle peut s’appliquer à la fois aux applications portables, mais se retrouve également dans la mobilité élec- trique, entre autre dans bon nombre de vélos à assistance électrique (VAE). Enfin, le LFP (Phosphate de Fer Lithié), dont les avantages principaux sont un faible coût lié à l’utilisation de matériaux bon marché ainsi qu’une utilisation plus sûre car contenant des éléments moins réactifs que les autres technologies Li-ion, se développe fortement, notamment auprès des acteurs chinois du marché. Figure 1 : Principe d’une cellule lithium-ion (Sony battery handbook). Figure 2 : Conception d’une cellule lithium-ion cylindrique (Panasonic Technical handbook). REE N°3/2013 79 Lithium-ion : état de l’art L’électrode négative quant à elle est généralement consti- tuée de graphite et plus rarement d’oxyde de lithium-titane (avec pour conséquence une baisse de la tension nominale plus proche des 2 V). La tension nominale des cellules Li-ion, généralement de 3,7 V, a permis dans beaucoup d’applications de passer de la technologie NiMH (trois cellules en série faisant 3,6 V) au Li-ion en n’utilisant qu’une seule cellule plus petite et plus légère et induisant uniquement ou presque une adaptation du système de charge, les tensions minimum et maximum étant comparables. Enfin, la capacité d’une cellule peut aller de quelques di- zaines de mAh par exemple pour une oreillette Bluetooth, à quelques centaines d’Ah dans des applications stationnaires ou de support au réseau électrique. Un élément standard 18650 peut aujourd’hui dépasser trois Ah et 11 Wh. Comment utiliser une cellule lithium-ion ? Cette technologie bénéficie de bien des avantages mais a certains inconvénients, en particulier en matière de sécu- rité. Ces inconvénients sont dus à la nature organique de l’électrolyte des éléments lithium-ion, lequel électrolyte peut donc sortir de sa plage de stabilité et se décomposer si la ten- sion de l’élément dépasse un seuil haut de tension. Ainsi, la charge doit-elle être limitée en tension (4,2 V généralement pour les technologies LCO ou NMC et 3,6 V pour le LFP). La méthode de charge la plus répandue est la charge par cou- rant constant suivie d’une phase à tension constante (égale- ment appelée CC-CV de l’anglais constant current – constant voltage). Cette charge ne peut se dérouler que dans une fenêtre de température restreinte de l’ordre de [0 ; 45 °C]. La charge est considérée comme achevée quand le courant de la phase à tension constante passe sous un seuil défini généralement comme une fraction de la capacité nominale de la cellule, de l’ordre de 1/20 ou 1/50. En termes de mise en œuvre dans une application, des précautions sont à prendre. Dans le cas d’une application utilisant une cellule seule, divers dispositifs de sécurité sont obligatoires. On reconnaît généralement des limites en ten- sion au-delà desquelles un élément peut devenir dangereux. Contrairement aux technologies à base de nickel, la sur- charge est absolument interdite sous peine de risques de dégazage ou d’inflammation. Une cellule ne doit pas non plus être sous-déchargée1 sous peine de dégradations irré- versibles (risques de dissolution de l’anode). Des solutions intégrées existent pour ce genre d’applications et sont large- ment répandues, n’étant constituées que d’un simple circuit intégré. Celui-ci intègre la protection contre la surcharge, la sous-décharge, ainsi que le court-circuit, moyennant l’ajout de deux transistors MOS à faible résistance Rdson. Dans le cas d’une application qui nécessite l’utilisation de plusieurs cellules en série afin d’obtenir une tension de la batterie plus élevée, il peut être nécessaire d’utiliser un sys- tème d’équilibrage. C’est par exemple le cas d’un ordinateur portable qui dispose généralement de 2 à 4 cellules en série, elles-mêmes souvent en parallèle. Le système d’équilibrage est un dispositif qui permet d’homogénéiser l’état de charge et donc les capacités des différentes cellules qui constituent la batterie. En effet, au fur et à mesure des cycles que subit la batterie, les cellules peuvent se déséquilibrer, c’est-à-dire que leur état de charge devient inhomogène d’une cellule à l’autre. La capacité totale de la batterie pourra alors être limitée par une seule cellule qui atteindrait un seuil de ten- sion nécessitant l’arrêt de la charge ou de la décharge. Les systèmes d’équilibrage pour ce genre d’applications fonc- tionnent généralement en charge et sont passifs et dissipa- tifs : le courant de charge vers la fin de la charge est dérivé dans une résistance qui dissipe alors l’énergie. Dans les systèmes plus complexes, tels les voitures élec- triques ou les systèmes de stockage stationnaire, plusieurs niveaux de sécurité et d’équilibrage sont intégrés ; en effet, les packs batterie sont constitués de plusieurs modules dis- posant eux-mêmes de systèmes électroniques de gestion et de sécurité. Etat de l’art des technologies actuelles Densité d’énergie La technologie Li-ion est une famille qui regroupe fina- lement différentes technologies fonctionnant sur le même principe. Le tableau 1 liste les principales technologies utili- sées aujourd’hui, notamment dans les applications portables, domestiques, VAE et VE (véhicules électriques). Ces tech- nologies disposent chacune d’avantages et d’inconvénients. Afin de caractériser ces technologies, plusieurs méthodes d’essais sont généralement reconnues. Ainsi par exemple, la 1 Fait de décharger une cellule à une tension inférieure à sa tension d’uti- lisation. Contrairement à un condensateur, la tension d’une cellule Li- ion ne doit jamais descendre jusqu’à 0 V. Le seuil minimal est fonction de la technologie (généralement de 2,7 V pour du LCO ou du NMC et 2 V pour du LFP). Matériau de cathode Abréviation Tension nominale Densité Wh/l Densité Wh/kg LiCoO LCO 3.7 560 220 LiNiCoAlO NCA 3.7 350 150 LiMnO LMO 3.7 320 150 LiNiMnCoO NMC 3.7 420 160 LiFePO LFP 3.2 240 110 Tableau 1 : Les principales technologies de cathodes. 80 REE N°3/2013 LE STOCKAGE DE L'ÉLECTRICITÉ capacité nominale d’une cellule Li-ion est définie pour un courant de décharge de l’ordre de C/2 (soit une décharge complète en 2 h), C étant la capacité commerciale et nomi- nale de la cellule. Si l’on compare les principales technologies représentatives, alors nous pouvons dire que du point de vue des performances de densité énergétique : LFP < LMO < NCA et NMC < LCO. Les valeurs indicatives d’énergies sont données dans le tableau 1. La figure 3 quant à elle présente les den- sités d’énergies volumiques et massiques des cellules sur un nombre représentatif d’éléments de tailles et de fabricants divers. Les surfaces représentent les résultats d’essais réalisés sur différentes références d’une même technologie. L’origine du fabricant, le choix du type de boîtier (cylindrique, prismatique ou sachet souple), la taille de l’élément ainsi que l’orientation technologique expliquent les écarts constatés. Par exemple, un élément pouvant fournir de la puissance aura une élec- trode positive plus fine alors qu’un élément fournissant de l’énergie aura une électrode positive plus épaisse, avec un plus grand volume d’insertion des ions et donc une densité d’énergie plus élevée. Bien que le LFP semble deux fois moins dense énergéti- quement que le LCO, ses caractéristiques sont données pour des éléments nus et des conditions de test spécifiques qui peuvent être très éloignées de la réalité d’une application. En effet, au niveau de l’usage réel vu par la batterie dans une application donnée, les courants de charge, de décharge ou les températures nominales de fonctionnement peuvent varier. Ainsi une application domestique sera majoritairement mise en œuvre de 20 à 30 °C, alors qu’une application VE ou stationnaire devra fonctionner sur une plage de tempé- ratures beaucoup plus large car soumise aux températures extérieures sur une année (à moins de disposer d’un sys- tème de gestion thermique comme cela peut être le cas dans certaines applications stationnaires en container). De la même manière, une application alimentant un éclairage à LED pourra être spécifiée pour être déchargée à un cou- rant équivalent inférieur à C/2, alors qu’une application à moteur électrique pourra solliciter des courants de décharge de plusieurs C. C’est pourquoi lors d’une caractérisation d’un élément Li-ion, telle que réalisée au sein du Laboratoire de Stockage de l’Electricité du CEA, différents paramètres sont étudiés. Les cellules sont testées à la fois à différentes tem- pératures dans des enceintes climatiques régulées, mais éga- lement à différents régimes de décharge, allant de C/2 à 3 C. Ces essais permettent de caractériser les éléments, d’en déterminer les performances et de vérifier leur adéquation pour une application donnée. Performances en puissance La plupart des cellules Li-ion peuvent être déchargées jusqu’à un régime de l’ordre de deux à trois fois leur capacité nominale. Si l’on compare alors les performances à ces ré- gimes élevés de décharge, les technologies Li-ion les plus per- formantes sont le LFP ainsi que le LMO. En effet, leur niveau d’énergie disponible sera le moins impacté par l’augmentation du courant débité par la cellule. Ces technologies se révèlent également les moins influencées par les basses températures Figure 3 : Densités d’énergie des cellules lithium-ion. REE N°3/2013 81 Lithium-ion : état de l’art qui peuvent rapidement devenir critiques pour une application. Les cellules LCO sont quant à elles plus sensibles aux effets combinés des hauts régimes et des basses températures ; leur niveau d’énergie restituable se trouve alors largement impacté. La résistance interne d’une cellule Li-Ion est fortement influen- cée par la température, avec un effet bénéfique au-dessus de 25 °C, mais fortement handicapant vers les basses tempéra- tures. La résistance augmente alors très rapidement, empê- chant de ce fait tout appel de courant élevé aux températures négatives, car la tension de l’élément chutera très rapidement et atteindra le seuil d’arrêt de décharge. Certaines de ces tech- nologies LFP et LMO sont également capables d’être déchar- gées à des régimes de l’ordre de 20 ou 30 C (dans la mesure où leur température reste dans la spécification du fabricant, généralement inférieure à 60 °C). Finalement, ces caractéristiques en puissance peuvent souvent être rattachées à la valeur de résistance interne des cellules : aux températures plus élevées, la résistance interne devient plus faible et par conséquent la capacité est plus éle- vée ; à basse température la résistance interne augmente et en conséquence la capacité et l’énergie disponibles sont plus faibles. L’écart de performances entre un régime de référence à C/2 et un régime de 2 C sera de l’ordre de 5 % (LFP et LMO) à 10 % (NMC) à des températures de l’ordre de 25 °C (figure 4). A une température de zéro degré, les écarts de performances seront supérieurs à 10 %. En revanche, quand la température de l’essai augmente (de l’ordre de 40 à 45 °C par exemple), les augmentations de capacités approchent les 10 % sur les LFP et les NMC et sont inférieures à 5 % sur les autres types de Li-Ion. La question de la durée de vie Un des verrous technologiques à lever, au-delà des ques- tions de coûts et de densité-autonomie, est celui de la durée de vie d’une batterie. Dans le cas de certains véhicules élec- triques, ce problème est résolu par un modèle économique basé sur la location et non l’achat du pack batterie. Car une batterie Li-ion, comme toutes les autres technologies qu’elle remplace, a une durée de vie limitée même si cette batterie n’est pas utilisée mais uniquement stockée : on parle alors de vieillissement calendaire. De nombreux facteurs vont avoir un effet sur ce vieillissement. Nous pouvons citer les principaux : ci est élevée et plus la batterie vieillit, mais ce vieillissement accéléré peut également se produire en cyclage à des tem- pératures trop basses ; élevés et plus la dégradation des électrodes sera rapide, bien que des effets différents puissent être observés en fonction des technologies choisies ; pourcentage de capacité utilisée, également appelé DOD (Depth-of-Discharge). Figure 4 : Densité d’énergie massique de 15 références à 25 °C et à différents régimes de décharge. 82 REE N°3/2013 LE STOCKAGE DE L'ÉLECTRICITÉ Différents moyens peuvent être mis en œuvre, sur la base d’une gestion intelligente de la batterie associés à ces cri- tères, afin de maximiser sa durée de vie. D’un point de vue technologique, les cellules à anodes LTO les plus récentes assurent des durées de vie de plusieurs mil- liers de cycles équivalents à des charges-décharges complètes aux régimes de 1 C, et cela même à des températures large- ment supérieures à la température ambiante (de l’ordre de 45 °C). Avec les mêmes conditions, les autres technolo- gies perdent en énergie de manière significative, on a alors la notion de SOH, pour State-of-Health (état de santé), qui représente la capacité restant disponible dans la cellule par rapport à la capacité en début de vie. Les technologies LFP et NMC peuvent fournir généralement de l’ordre de 1 000 cycles dans les mêmes conditions avant d’atteindre 80 % d’état de santé et presque doubler leur durée d’utilisation à usage à 25 °C. La technologie LMO est quant à elle plus sensible aux températures élevées : sa durée de vie est forte- ment impactée et sa perte de capacité fera plus que doubler entre une utilisation à 25 °C (environ 75-80 % de SOH après 1 000 cycles) et une utilisation proche des 45 °C. Sécurité : stabilité thermique d’une cellule Lithium-ion De nombreux incidents liés à l’utilisation de cellules Li- ion ont marqué les esprits, notamment les explosions d’ordi- nateurs portables en 2006. Depuis, d’autres incidents sont survenus, tels les problèmes très récemment rapportés sur certains modèles de voitures électriques, ou encore les mé- saventures de Boeing avec le 787 Dreamliner et ses batteries Li-ion. C’est un fait, ces technologies de batteries n’ont pas le même comportement que leurs homologues à base de nickel. C’est pourquoi la bonne gestion d’un pack batterie est indispensable afin de fiabiliser et sécuriser les applications véhicules. Car les conséquences peuvent être importantes : emballement thermique, dégagement de gaz toxiques, voire rupture de la cellule (fuite d’électrolyte, étincelles, feu). Cependant, toutes les cellules ne se valent pas en la matière. Ainsi, les différentes technologies d’électrodes vont influer sur la réactivité de la cellule. Les cathodes qui génèrent moins d’oxygène pendant les phases d’embal- lement sont les plus sûres. Nous pouvons établir une hiérarchie générale des cathodes, de la plus sûre à la moins sûre : LFP > LMO > NMC > NCA > LCO (figure 5), l’oxyde de cobalt étant l’élément le moins stable avec une température d’emballement thermique d’environ 70 °C quand celle du phosphate de fer sera en générale supérieure à 90 °C. Conclusion La dénomination « batterie lithium-ion » couvre en fait une grande variété de technologies avec un dénominateur com- mun qui est l’ion lithium, lequel est échangé entre une élec- trode positive, généralement un oxyde lithié de métal, et une électrode négative, généralement composée de carbone. Les matériaux constitutifs de chaque électrode ainsi que le design de chaque technologie impliquent de grandes dispa- rités en termes de performances initiales et de durée de vie. Il est toutefois à noter que dans la mesure où elle met en jeu un électrolyte organique, condition nécessaire à la haute tension de cellule unitaire, la batterie lithium-ion ne pourra pas être intrinsèquement sûre. Par conséquent, afin de ga- Figure 5 : Températures d’emballement thermique mesurées sur ARC pour différentes technologies lithium-ion. REE N°3/2013 83 Lithium-ion : état de l’art rantir le bon niveau de sécurité dans chaque application, un soin particulier doit être donné au choix de la technologie, à la qualité de fabrication et surtout, à la gestion électrique. Enfin, le domaine de la batterie lithium-ion est en pleine mutation. Tout d’abord, de très forts investissements ont été réalisés sur des volumes de production par anticipation des marchés liés au développement du véhicule électrique. Les ventes de tels véhicules n’étant pas au niveau attendu, on observe une chute des prix des batteries lithium-ion. La courbe d’expérience montre depuis les années 2000 une chute de 14 % du prix à chaque doublement de la capa- cité totale installé (source Daimler) ce qui laisse envisager un coût de 300 /kWh à l’horizon 2020. Acronymes VAE : Vélo à Assistance Electrique VE : Véhicule Electrique NiCd : Nickel Cadmium NiMH : Nickel Métal Hydrure CC-CV : Constant Current – Constant Voltage C : représente la capacité nominale d’une cellule DOD : Depth of Discharge SOH : State of Health NMC : Nickel Manganèse Cobalt LFP : Phosphate de fer Lithié LCO : Oxyde de lithium-cobalt LTO : Oxyde de lithium-titane BMS : Battery management system Romain Tessard (romain.tessard@cea.fr) est ingénieur au Commissariat à l’Energie Atomique et aux énergies alterna- tives (CEA). Il travaille au sein du Laboratoire de Stockage de l’Electricité (LSE) à l’Institut National de l’Energie Solaire à Chambéry. De par ses fonctions, il participe aux essais et à la qualification de cellules lithium-ion, que le LSE propose à travers un programme affilié de benchmarking technolo- gique afin de permettre une meilleure connaissance et une meilleure maîtrise de ces technologies. Marion Perrin est expert sénior au CEA où elle dirige le Laboratoire de Stockage de l’Electricité. Ce laboratoire se spécialise dans l’intelligence pour la gestion de technolo- gies de stockage pour le dimensionnement, la sélection de technologie et l’optimisation de la durée de vie dans des applications autonomes, de mobilité ou stationnaires connectées au réseau. LES AUTEURS